Dù phần lớn cuộc đời Nguyễn Đình Phúc dành cho âm nhạc nhiều hơn nhưng ông cũng có những đóng góp nhất định về lĩnh vực hội họa. Tính đến cuối đời, Nguyễn Đình Phúc đã hoàn thành 400 bức vẽ, trong đó có nhiều tác phẩm giá trị.[25] Nhiều bức tranh của ông gây được sự chú ý tại các triển lãm mỹ thuật toàn Việt Nam.[45] Tuy sớm thể hiện được tài năng của bản thân nhưng khi về già, ông mới dành nhiều thời gian cho hội họa.[17][34] Một trong những mảng để lại dấu ấn và được nhiều người nhớ tới trong hội họa của Nguyễn Đình Phúc là các chân dung văn nghệ sĩ, những người ông từng gặp và mến trọng về tài năng và nhân cách. Ông bày tỏ sự đam mê vẽ chân dung theo lối "hư hư, thực thực".[17] Chủ tịch thường trực của Hội Mỹ thuật Việt Nam nhận xét về nét vẽ chân dung của Nguyễn Đình Phúc là "tinh tế, bình dị của phẩm cách và tài năng không thể khác".[17]